反射高速電子回折(RHEED)強度計算の結晶ポテンシャル

 

結晶の電子線に対する有効ポテンシャルの要素は、個々の原子の和として以下のように表される。

    (1)

 

 ここで、q は入射波の波数、q' は散乱波の波数であり、fa(q,q') は原子形状因子、h は Planck constant, m は電子の相対質量, Ra は a番目の原子の平衡位置、Ma(q) は Debye-Waller 因子に対応し、a番目の原子の振動振幅を(ua) とすると Ma(q) = 1/2 <(q・ua)2>.で表される。

電子線の原子による散乱の形状因子 fa(q,q') は実数部と虚数部から成り、

 

fa(q,q') = f’a(q-q') + if”a(q,q')       (2)

 

で表される。ここで、実数部は、原子散乱因子fae(s)s = |q - q'| / 4p)、と g = m/m0(m0:静止質量)を用いて

 

       f’a(q-q') = g f ea(s)                            (3)

 

 と書き表せる。

虚数部 f ”a(q,q') は、非弾性散乱や散漫散乱による項であるが、虚数部が原子の熱振動による温度散漫散乱のみの場合には、f ”a(q,q') は原子の熱振動のみにより決まるので、Bird と Kingは  faTDS(s) を以下のように定義し、実数部と同様な形式とした[D.M. Bird and Q.A. King, Acta Crystallogr. Sect. A46 (1990) 202.]。

 

        f ”a(q,q')  =  g faTDS(s) ,                        (4)  

 

 . fae(s)は、 P.A.Doyle and P.S.Turner により計算され5つのガウス関数の和で以下のように近似され、  

 

  fae(s)  =  å an(Re) exp(-bn(Re) s2 )                   (5)

各元素に対して係数、an(Re)bn(Re) の値が表として与えられている[P.A.Doyle and P.S.Turner, Acta Crystallogr. A24, 390 (1968).]。

 

また、原子の熱振動(振幅, u)による散漫散乱振幅、faTDS(s) は原子散乱因子、fae(s)、とデバイパラメータ 、B = 8π<u>、により以下のように書き表される。

 ,     (6a)

または、

, (6b)

 ここで、 であり Debye-Waller factor と呼ばれている。.

したがって、形状因子の虚数部 f ”a(q,q') も fae(s) と B をもちいて表すことができる。

そこで、Dudarev らは、対象とする元素のfae(s) と 熱振動の振幅に対応するデバイパラメータ、B、を設定し、計算した faTDS(s) の関数が以下のような5つのガウス関数で表現できることを示した。

 

  faTDS(s) exp(-B s2/2)  =  å  an(TDS) exp(-bn(TDS) s2 ).          (7)

 

そして、 ここに現れるフィッティング係数 an(TDS) , bn(TDS)の最適値を求める計算するプログラムを公開した[S.L. Dudarev, L.-M. Peng and M.J. Whelan, Surf. Sci. 330, 86 (1995).]。

この係数を用いて結晶ポテンシャルを求めることができる。

(1)式をフーリエ変換して(5)、(7)式を代入すると、原子の座標Raが分かれば、以下のように結晶ポテンシャルを求めることができる。

また、RHEEDを計算するときに必要な深さzにおける結晶ポテンシャルの2次元のフーリエ成分,Ug(z), も以下の式を使うことで直接求めることができる[S.L. Dudarev, L.-M. Peng and M.J. Whelan, Surf. Sci. 330, 86 (1995).]。

 

ここで、SII は2次元表面構造のユニットセルの面積、gは表面に平行な2次元の逆格子ベクトルである。この式では、a番目の原子の座標Raを表面平行成分、RIIaと表面垂直成分、Za、で表している。

我々の研究室の計算プログラムでは、この式を用い表面からの深さzにおける結晶ポテンシャルのフーリエ成分を求めている。